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       近日，Science Advances刊登了南京大学陆延青教授团队、南京邮电大学李炳祥教授团队和华南理工大学Satoshi Aya教授团队在流体铁电畴操控与非线性光场调控研究中的新进展，相关工作“Domain engineering in ferroelectric nematics for nonlinear optical modulation”(Science Advances 2025, 11, eadu7362.) 通过表面光控取向层来调控对铁电液晶分子的锚定力，并利用其来和铁电分子间的静电力进行抗衡，实现了流体铁电畴的多维度操控，展示了空间极化分布在非线性光场调控方面的应用。这种基于光控取向技术的流体铁电畴工程，在空间结构操控方面具有高度灵活性，且能够精确控制铁电液晶内部极化方向的排列，为非线性几何相位器件和光信息复用器件的应用开发开辟了一条有前景的道路。

研究背景

       随着智能内存与类脑计算、非线性光场调控和量子计算等领域的迅猛发展，如何在铁电体内精准操控铁电畴自发极化的连续偏转来实现光的多维度调控和复用，已成为科学家们面临的一大挑战。传统的外加电场、热辅助和飞秒激光直写等技术可在固态铁电体中实现铁电畴内自发极化的翻转或擦除。但受限于晶体的对称性，其极化方向只能沿特定晶轴定向排列，目前仍难以在固态铁电体中控制自发极化偏离晶轴、实现其连续旋转。面对这一难题，科学家们致力于寻找具有更高对称性的铁电体，其中便包含了：横跨百年的世纪猜想——液态铁电体。1916年，物理学家Born就曾提出流体（即向列相液晶）中存在铁电性的设想。2020年，美国科学院院士Clark团队通过电光实验证明了：液晶材料RM734和DIO所展示的低温向列相（铁电向列相）正是液态铁电体。在这世纪猜想得到证实的同年，流体铁电的研究也被英国物理学会评为物理学十大重要问题。铁电向列相，由于其缺乏位置序而具有取向序和铁电序，是凝聚态物理学中的奇异极性物质，同时也为实现铁电畴内自发极化的连续旋转提供了研究沃土。

       在此背景下，研究团队通过自研的光控取向技术，实现了自发极化的可控连续旋转，揭示了流体铁电畴多维度操控的物理机制，展示了空间极化渐变铁电畴结构在非线性几何相位器件和集成量子器件中的巨大应用潜力。

设计原理

       作为可流动的“晶体”，液晶具有长程取向序。微米尺度内液晶分子的平均取向代表了相应局部区域的光轴，也被称作液晶指向矢（图1 A）。铁电向列相作为流体铁电，具有自发的、可重新定向的局部极化特性，其自发极化方向平行于液晶指向矢（图1 B）。通过操控指向矢的空间排布可定制自发极化的空间构型（图1 C）。当铁电向列相液晶被限制在涂覆有取向层的玻璃基板间时，这类具有大偶极矩的楔形分子，通常表现出均匀态或者扭曲状态（图1 D）。为了实现流体铁电畴的操控，研究团队采用自主研发的光控取向技术，在二维平面内构筑拓扑缺陷（图1 F）。随着DIO由高温的非极性向列相转变为低温的极性向列相时，非极性拓扑缺陷也转变为极性涡旋结构（图1 G）。通过进一步调控表面取向层对铁电液晶分子的锚定力，可制备极性扭曲涡旋结构（图1 H和I）。

图 1： 光控取向及铁电畴结构的操控。

 

均一铁电畴及其非线性光场响应

       基于光控取向技术，研究团队制备了不同取向方向（0—180度）的非极性畴（图2 A）和极性畴（图2 B），实现了一维铁电畴的操控。通过外加直流电场，可以辅助判断均匀铁电畴区内的自发极化方向。当电场方向与自发极化方向一致时，畴结构保持稳定；反之，畴结构被破坏，畴区内极化方向随电场一起翻转，待完全翻转后恢复稳定（图2 C）。此外，铁电向列相本身不具备反演对称性（图2 D），可展现二阶非线性光学响应（图2 E）。

 

图2 均一取向的铁电向列相液晶器件

极性涡旋

       在一维铁电畴操控的基础上，研究团队引入数字反射微镜，同步调节数字微镜的开关和偏振片的旋转，制备了二维液晶拓扑缺陷（图3 A）。缺陷内的光轴在空间上呈同心圆状排列（图3 B）。当DIO由顺电相转变至铁电相后，缺陷由非极性转变为极性，其结构依旧保持稳定（图3 C）。通过显微织构可以验证，极性缺陷内部光轴还是呈同心圆状排列（图3 D）。但由于铁电向列相不具备中心对称性，缺陷内部的自发极化场仍需进一步确定。利用自发极化与电场之间的耦合响应（图3 E），即电场方向与自发极化方向一致时，畴结构保持稳定；反之，畴结构被破坏。研究团队在液晶面内施加直流电场，当电场方向向左时，缺陷上半部分被破坏，在改变电场方向后，缺陷下半部分被破坏（图3 F）。结合缺陷内的光轴呈同心圆排布这一结果，进一步推断自发极化场为顺时针旋转的极化涡旋（图3 G）。同时，针对极化涡旋的近场倍频光成像（图3 H和I）也证实了图3 G的结果。

图3 可重构拓扑极性超结构

极性扭曲涡旋

       DIO为具有大偶极矩的楔形分子材料，由顺电相（图4 A和B）进入铁电相后，其通常表现出均匀态（图2）或者扭曲状态（图4 C-E）。扭曲态虽然增加了体系的弹性能，但同时也减弱了体系内的静电能，因而其出现从能量角度考虑是合理的。通过测量分析液晶的透射率曲线，可以推得扭曲状态时自发极化的扭转角（图4 F）。然而，如何控制两种状态的稳定产生仍是个难题。为此，研究团队改变取向剂浓度来调控表面光控取向层来对铁电液晶分子的锚定力，并利用其来和铁电分子间的静电力进行抗衡。当锚定力起主导作用时，DIO进入铁电相后更容易形成均匀态；反之，当静电力主导时，扭曲态将会代替均匀态（图4 G）。结合二维光控取向技术，可进一步制备极性扭曲涡旋（图4 H-K）。

图4 铁电畴的三维操控

极性偏振光栅

       为了展示具有连续渐变极化取向的铁电畴结构能够对倍频光的相位进行连续调制。研究团队利用光控取向制备了液晶偏振光栅（图5 A和B）。当DIO进入铁电相后，光栅弯曲的地方出现畴壁（图5 C）。可推测畴壁两端自发极化方向相反，结合挠曲电效应，可进一步判断极性偏振光栅内部极化场的分布如图5 D所示。以外加直流电场作为辅助，图5 E证实了图5 D展示的极化场是正确的。由DIO构筑的极性偏振光栅，不仅能实现对基频光的线性调制（图5 F），还展示了独特的非线性光场调控（图5 G），可在多个衍射级上对二次谐波的偏振进行调节，更是有望在非线性全息复用中得到应用。

图5 极性偏振光栅及其光场调控

总结

       传统的电场极化和激光写入技术，多用于晶体中来实现铁电体自发极化的反转或擦除。而自发极化的取向是沿着晶体内某一晶轴的方向，难以可控地使其偏离晶轴实现连续旋转。这项工作证实了：通过调节光图案化条件来操纵锚定强度可以有效地控制铁电均匀极性单畴和螺旋扭曲结构的形成。基于光控取向技术，在流体铁电中展示了极性拓扑缺陷和极性偏振光栅的制备，并利用静电力和表面锚定之间的竞争来定制极性扭曲涡旋。所制备的极性偏振光栅能够在多个衍射级上对二次谐波的偏振进行调节。综上所述，本研究聚焦光控取向技术，为在流体铁电中实现自发极化畴的多维操控提供了思路：展示了一种制备可编程铁电单畴的通用方法，并通过平衡静电和表面锚定实现了三维铁电畴操控。所展示的极性偏振光栅探索了极性超结构在非线性几何相位器件中的应用可能，并揭示了它们在光学信息复用、集成量子器件等领域的应用潜力。

       南京大学现代工程与应用科学学院2021级直博生李超逸、南京大学助理教授顼晓仪、南京邮电大学讲师杨吉丹为本文第一作者。南京大学陆延青教授、刘袁博士，南京邮电大学李炳祥教授和华南理工大学Satoshi Aya教授为本文共同通讯作者。南京大学马玲玲助理教授、张勇教授，南京邮电大学研究生孙路瑶、黄志军和Susanta博士亦对本文有重要贡献。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金与江苏省前沿引领技术基础研究专项等项目资助。

 

 

论文信息：

Domain engineering in ferroelectric nematics for nonlinear optical modulation

Chao-Yi Li1†, Xiao- Yi Xu†, Jidan Yang†, Yuan Liu*, Lu- Yao Sun, Zhi- Jun Huang, Susanta Chakraborty, Yong Zhang, Ling- Ling Ma, Satoshi Aya*, Bing-Xiang Li*, Yan-Qing Lu*

原文链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adu7362